Compartilhamento |
|
Use este identificador para citar ou linkar para este item:
https://tedebc.ufma.br/jspui/handle/tede/tede/991
Tipo do documento: | Dissertação |
Título: | ELETROCATALISADORES À BASE DE Fe,Co(10%m)-N(PAR,PAN)/C(500-900 ºC) PARA A REDUÇÃO DO OXIGÊNIO MOLECULAR |
Título(s) alternativo(s): | ELECTROCATALYSTS WITH A BASIS OF Fe, Co (10% m) -N (PAR, PAN) / C (500-900 ° C) FOR THE REDUCTION OF MOLECULAR OXYGEN |
Autor: | Carvalho, Dayvid Pires |
Primeiro orientador: | BEZERRA, Cícero Wellington Brito |
Primeiro membro da banca: | Lima, Roberto Batista de |
Resumo: | Com o intuito de desenvolver um novo agente redutor livre de platina para reacção de redução de oxigênio (RRO), os ligantes de 1 - (2-Piridilazo)-2-naftol (PAN) e 4 - (2-piridilazo)- resorcinol (PAR) foram estudados como fontes de nitrogenio complexantes com os íons Fe (II) e Co (II), suportados em nanopartículas de carbono (10% de carga de metais) e tratados termicamente a uma temperatura de 500, 700 e 900 °C. Os complexos sintetizados ([ML₂]; M²⁺ = Fe, Co, L = PAN, PAR) foram caracterizados por UV-Vis e espectroscopia de infravermelho antes da etapa de impregnação. Pela técnica de voltametria cíclica, verificou-se que todos os catalisadores mostraram um aumento de desempenho para a RRO após o tratamento térmico e que a maior eficiência foram alcançados por: Fe-PAN/C -700°C (0,818 V x ENH), Fe-PAN/C- 900 °C (0,786V x ENH), Co-PAN/C - 500 °C (0,657V x ENH) e Co-PAN/C - 700°C (0.673 V x ENH), e Co-PAN/C - 900°C (0.612 V x ENH), Co-PAR/C - 700°C (0.588 V x ENH), Co- PAR/C - 900°C (0.623 V x ENH) e Fe-PAR/C - 700°C (0.598 V x ENH). Com os estudos de EDR, foi possível calcular, com a equação de Koutecky-Levich, o número de eletrons envolvidos na RRO para cada catalisador nos potenciais de 0,1, 0,2, 0,3 e 0,4V. Com exceção do CoPAR-700°C o qual o método adotado não permitiu que fosse calculado o número de elétrons, os demais catalisadores, apresentaram comportamento próximos do mecanismo via 2e- enquanto outros via 4e-. |
Abstract: | In order to develop a new Pt-free reducing agents for oxygen reduction reaction (ORR), the ligands 1 - (2-Pyridylazo)-2-naphthol (PAN) and 4-(2-pyridylazo)-resorcinol (PAR) were studied as nitrogen sources complexing with Fe (II) and Co (II) ions, supported on carbon nanoparticles (10 wt. % metal loading) and heat treated at temperature of 500, 700 and 900°C. The synthesized complexes ([ML₂]; M²⁺= Fe, Co; L = PAN, PAR) were characterized by UVVis and Infrared spectroscopies before impregnation step. By cyclic voltammetric technique it was found that all eletrocatalysts showed an increase of performance for ORR after heat treated and that the highest efficiency were reached by: Fe-PAN/C -700°C (0,818 V x ENH), Fe-PAN/C- 900 °C (0,786V x ENH), Co-PAN/C - 500 °C (0,657V x ENH) e Co-PAN/C - 700°C (0.673 V x ENH), e Co-PAN/C - 900°C (0.612 V x ENH), Co-PAR/C - 700°C (0.588 V x ENH), Co-PAR/C - 900°C (0.623 V x ENH) e Fe-PAR/C - 700°C (0.598 V x ENH). With EDR studies, it was possible to calculate, with Koutecký Levich equation, the number of electrons involved in the ORR for each catalyst at potentials of 0.1, 0.2, 0.3 and 0.4 V. Except COPAR-700 °C which the adopted method did not allow the the number of electrons, the other catalysts, which were calculated were nearer the behavior of a mechanism via 2 and 4e- while others saw. |
Palavras-chave: | Redução de Oxigênio Eletrocatálise Célula a Combustível Oxygen Reduction Electrocatalysis Fuel Cells |
Área(s) do CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
Idioma: | por |
País: | BR |
Instituição: | Universidade Federal do Maranhão |
Sigla da instituição: | UFMA |
Departamento: | QUIMICA |
Programa: | PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA/CCET |
Citação: | CARVALHO, Dayvid Pires. ELECTROCATALYSTS WITH A BASIS OF Fe, Co (10% m) -N (PAR, PAN) / C (500-900 ° C) FOR THE REDUCTION OF MOLECULAR OXYGEN. 2014. 67 f. Dissertação (Mestrado em QUIMICA) - Universidade Federal do Maranhão, São Luís, 2014. |
Tipo de acesso: | Acesso Aberto |
URI: | http://tedebc.ufma.br:8080/jspui/handle/tede/991 |
Data de defesa: | 29-Ago-2014 |
Aparece nas coleções: | DISSERTAÇÃO DE MESTRADO - PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUIMICA |
Arquivos associados a este item:
Arquivo | Tamanho | Formato | |
---|---|---|---|
Dissertacao Dayvid Pires Carvalho.pdf | 1,72 MB | Adobe PDF | Baixar/Abrir Pré-Visualizar |
Os itens no repositório estão protegidos por copyright, com todos os direitos reservados, salvo quando é indicado o contrário.