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https://tedebc.ufma.br/jspui/handle/tede/tede/4382
Tipo do documento: | Tese |
Título: | Estudo de catalisadores bimetálicos Ni-Ag para a eletrooxidação de pequenas moléculas orgânicas visando à aplicação em fontes de energia sustentável |
Título(s) alternativo(s): | Study of Ni−Ag bimetallic catalysts for the electrooxidation of small organic molecules aiming at application in sustainable energy sources. |
Autor: | SANTOS, José Ribamar Nascimento dos |
Primeiro orientador: | MARQUES, Edmar Pereira |
Primeiro membro da banca: | MARQUES, Aldaléa Lopes Brandes |
Segundo membro da banca: | LEMOS, Sherlan Guimarães |
Terceiro membro da banca: | DAMOS, Flávio Santos |
Quarto membro da banca: | NUNES, Gilvanda Silva |
Quinto membro da banca: | FIGUEREDO, Gilvan Pereira de |
Resumo: | Ligas Ni−Ag suportadas em óxido de grafeno reduzido (rGO) foram investigadas como eletrocatalisadores para oxidação de etanol, etilenoglicol, glicerol e ureia. Os catalisadores NiXAg100-X/rGO (X = 0, 50, 66, 75, 90 e 100) foram preparados pelo método de redução química, utilizando borohidreto de sódio (NaBH4) como agente redutor. A caracterização dos materiais foi realizada pela técnica de espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), espectroscopia na região do UV-Vis, difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDS). A atividade eletrocatalítica dos materiais em meio alcalino foi avaliada por voltametria cíclica (VC), cronoamperometria e espectroscopia de impedância eletroquímica (EIS). Os espectros FTIR e UV-Vis revelaram que a maior parte dos grupos funcionais contendo oxigênio foram removidos do óxido de grafeno pela redução com NaBH4. Os compósitos das ligas Ni−Ag suportadas em rGO apresentaram maior atividade eletrocatalítica em comparação ao Ni(OH)2/rGO monometálico para oxidação de etanol, etilenoglicol e glicerol. Além disso, a composição teórica Ni66Ag34/rGO apresentou a melhor atividade catalítica para oxidação desses álcoois. As curvas cronoamperométricas registradas a 0,5 V confirmam a estabilidade superior dos catalisadores Ni−Ag/rGO durante a oxidação de etanol, etilenoglicol e glicerol. Em relação a oxidação da ureia, o catalisador Ni90Ag10/rGO apresentou um potencial de início de 0,291 V (vs. Ag/AgCl) e uma densidade de corrente de 109,3 mA cm-2 em 0,6 V, o que mostra um desempenho aprimorado em comparação ao Ni(OH)2/rGO (0,325 V e 78,2 mA cm−2 ). O Ni90Ag10/rGO também exibe boa retenção de corrente durante a oxidação da ureia (98,6% por 3600 s). O bom desempenho dos catalisadores Ni−Ag/rGO é atribuído ao efeito do suporte de rGO, bem como ao efeito sinérgico entre Ni e Ag. |
Abstract: | Ni−Ag nanoparticles supported on reduced graphene oxide (rGO) were investigated as electrocatalysts for the oxidation of ethanol, ethylene glycol, glycerol, and urea. The NiXAg100- X/rGO catalysts (X = 0, 50, 66, 75, 90 and 100) were prepared by the chemical reduction method, using sodium borohydride (NaBH4) as a reducing agent and characterized by the Fourier transform infrared spectroscopy technique (FTIR), UV-Vis spectroscopy, X-ray diffraction, scanning electron microscopy (SEM) and X-ray energy dispersive spectroscopy (EDS). The electrocatalytic activity of the materials in alkaline medium was evaluated by cyclic voltammetry (CV), chronoamperometry and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). FTIR and UV-Vis spectra revealed that most of the functional groups containing oxygen were removed from graphene oxide by reduction with NaBH4. Composites of Ni−Ag alloys supported on rGO showed higher electrocatalytic activity compared to monometallic Ni(OH)2/rGO for ethanol, ethylene glycol and glycerol oxidation. In addition, the theoretical composition Ni66Ag34/rGO showed the best catalytic activity for the oxidation of these alcohols. Chronoamperometric curves recorded at 0.5 V confirm the superior stability of Ni−Ag/rGO catalysts during the oxidation of ethanol, ethylene glycol and glycerol. Regarding the oxidation of urea, the Ni90Ag10/rGO catalyst presented an onset potential of 0.291 V (vs. Ag/AgCl) and a current density of 109.3 mA cm-2 at 0.6 V, which shows a performance improved compared to Ni(OH)2/rGO (0.325 V and 78.2 mA cm-2 ). Ni90Ag10/rGO also exhibits good current retention during urea oxidation (98.6% for 3600 s). The good performance of Ni−Ag/rGO catalysts is attributed to the effect of the rGO support, as well as the synergistic effect between Ni and Ag. |
Palavras-chave: | Níquel; prata; prata; óxido de grafeno reduzido; oxidação de álcoois; oxidação de ureia. Nickel; silver; reduced graphene oxide; alcohols oxidation; urea oxidation. |
Área(s) do CNPq: | Química |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Instituição: | Universidade Federal do Maranhão |
Sigla da instituição: | UFMA |
Departamento: | DEPARTAMENTO DE QUÍMICA/CCET |
Programa: | PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM REDE - REDE DE BIODIVERSIDADE E BIOTECNOLOGIA DA AMAZÔNIA LEGAL/CCBS |
Citação: | SANTOS, José Ribamar Nascimento dos. Estudo de catalisadores bimetálicos Ni-Ag para a eletrooxidação de pequenas moléculas orgânicas visando à aplicação em fontes de energia sustentável. 2022. 80 f. Tese (Programa de Pós-Graduação em Rede - Rede de Biodiversidade e Biotecnologia da Amazônia Legal/CCBS) - Universidade Federal do Maranhão, São Luís, 2022. |
Tipo de acesso: | Acesso Aberto |
URI: | https://tedebc.ufma.br/jspui/handle/tede/tede/4382 |
Data de defesa: | 31-Ago-2022 |
Aparece nas coleções: | TESE DE DOUTORADO - PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM REDE - REDE DE BIODIVERSIDADE E BIOTECNOLOGIA DA AMAZÔNIA LEGAL/CCBS |
Arquivos associados a este item:
Arquivo | Descrição | Tamanho | Formato | |
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JOSÉRIBAMARNASCIMENTODOSSANTOS.pdf | Tese de Doutorado | 2,51 MB | Adobe PDF | Baixar/Abrir Pré-Visualizar |
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